Soutenance de thèse MEI Mei

TBI&LGC

Date

14 avril 2021

Localisation

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Thèse intitulée “Hydrodynamique et transfert de matière gaz-liquide autour des bulles de Taylor: études locales utilisant une technique colorimétrique pendant la phase d’écoulement dans un milli-réacteur plan en forme de spirale et pendant le processus de formation de bulles dans une géométrie en croix

Composition du jury

M. Rufat ABIEV 

St. Petersburg State Institute of Technology 

Rapporteur

M. Norbert KOCKMANN 

Technische Universität Dortmund 

Rapporteur

M. Régis PHILIPPE 

LGPC, CNRS

Examinateur

M. Eric OLMOS 

LRGP, Université de Lorraine 

Examinateur

Mme Anne-Marie BILLET 

LGC, Toulouse INP /ENSIACET 

Examinatrice

M. Benjamin LALANNE

LGC,  Toulouse INP /ENSIACET 

Membre Invité

M. Gilles HEBRARD 

TBI, INSA 

Directeur de thèse

Mme Karine LOUBIERE 

LGC, CNRS

Co-directrice de thèse

M. Nicolas DIETRICH 

TBI, INSA

Co-directeur de thèse

Résumé:

Les nouvelles technologies continues, en particulier les réacteurs microstructurés, sont désormais reconnues comme des alternatives pertinentes aux procédés batch dans une démarche d’intensification des procédés. La compréhension du transfert de matière gaz-liquide dans ces microréacteurs reste une thématique de recherche active car de nombreuses questions scientifiques demeurent, concernant notamment le fort couplage entre l’hydrodynamique, le transfert de matière et la cinétique des réactions chimiques.

Cette thèse vise à étudier l’hydrodynamique et le transfert de matière gaz-liquide autour de bulles de Taylor spécifiquement dans deux géométries : (1) un milli-réacteur plan en forme de spirale, initialement conçu pour des applications en photochimie organique, and (2) une géométrie en croix. La technique colorimétrique utilisant la résazurine a été mise en œuvre et améliorée pour pouvoir quantifier précisément le transfert de matière en dioxygène intervenant entre la bulle d’air et la phase aqueuse. Il a été ainsi possible d’accéder, avec une bonne résolution spatiale et temporelle, aux champs de concentration en oxygène dissous.

Des mesures dans le milli-réacteur plan en forme de spirale (~ 3 m de longueur) ont d’abord été effectuées. Deux configurations, caractérisées par diverses plages de rapport de courbure des tubes, ont été comparées. Une augmentation linéaire de la longueur et de la vitesse des bulles avec la position axiale a été observée et des bulles de Taylor et des bouchons liquides très longs ont pu être générés. A même nombre de Reynolds, des forces centrifuges plus élevées induisent des longueurs de bulles de Taylor plus courtes et n’affectent que légèrement les longueurs des bouchons liquides. Les coefficients volumétriques de transfert de masse ont été quantifiés à partir de la connaissance des positions pour lesquelles une coloration maximale est atteinte. Ces coefficients ont été corrélés linéairement aux fréquences de recirculation dans les bouchons liquide et le facteur d’intensification entre les deux configurations géométriques s’est avéré proportionnel à l’augmentation du nombre de Dean moyen. La variation axiale du flux massique cumulé d’oxygène transféré a été mesurée et une loi d’échelle pour le nombre de Sherwood établie, prenant notamment en compte les effets d’entrée et de courbure.

Ensuite, un accent particulier a été porté sur des bulles de Taylor générées à partir d’une géométrie en croix, afin de mieux comprendre le mécanisme de transfert de matière pendant le processus de formation des bulles et juste après leur détachement. Des images de grande qualité ont été obtenues grâce à un dispositif d’imagerie optique amélioré. Pour un faible nombre de Reynolds, l’existence d’un ‘pont’ de forte concentration en oxygène a été mis en évidence entre la bulle nouvellement formée et le film de gaz au niveau du point du pincement de la bulle. Il a également été observé comment l’oxygène dissous est transporté d’abord par le liquide entrant dans la géométrie en croix, et ensuite par les boucles de recirculation en cours de formation à l’intérieur du bouchon de liquide. Pour des nombres de Reynolds supérieurs, un mécanisme différent a été mis en évidence: d’une part deux zones hautement concentrées en oxygène ont été visualisées près de l’arrière de la bulle juste formée et en proche paroi du canal, et d’autre part une structure d’écoulement beaucoup plus complexe dans le bouchon liquide est générée. A partir de la variation axiale de la concentration moyenne d’oxygène, les coefficients volumétriques de transfert de masse ont été mesurés et comparés à ceux obtenus dans le milli-réacteur en forme de spirale. Une corrélation reliant ces coefficients aux fréquences de recirculation a été proposée, prenant en compte l’effet du rapport de courbure.

Au final, ces travaux ont permis d’acquérir des connaissances sur l’hydrodynamique et le transfert de matière gaz-liquide autour de bulles de Taylor, et notamment sur l’effet de la force centrifuge et durant et après l’étape de formation de bulles. Ces résultats pourront servir pour établir des lois d’échelle en vue de la mise en œuvre de réactions polyphasiques dans des réacteurs microstructurés continus.